2013年夏天，内马尔以总费用8620万欧元的身价正式转会加盟西甲豪门巴塞罗那。当时内马尔的违约金高达2亿欧元，全世界的目光都聚焦在了这位年仅21岁的巴西新星身上。他的到来不仅为巴萨注入了全新的活力，也预示着足坛格局即将风云变幻。彼时，随着哈维、伊涅斯塔等球星的逐渐老去，梅西在巴萨承担起了越来越多的工作，而内马尔的到来则正好可以缓解阿根廷球星的压力，面对的是欧洲顶级联赛的激烈竞争以及无数巴萨球迷的期待，初来乍到的内马尔用一场场精彩绝伦的比赛迅速赢得了诺坎普球迷的心。
不过，在前往诺坎普之前，内马尔首先需要带领巴西国家队出战2013年联合会杯，这届杯赛注定属于巴西，更属于内马尔。5场比赛4粒进球，2次助攻，4次单场最佳球员，先后攻破布冯、卡西利亚斯两大世界级门神把守的球门，这样的内马尔在联合会杯甩掉了被高估的评价。彼时，内马尔通过5场比赛证明了自己无愧于巴西10号战袍，尤其是在决赛将西班牙彻底击碎的表现更是令人赞叹。荣膺赛会金球奖也证明了内马尔的实力。整个联合会杯期间，内马尔都是人们谈论的焦点，在巴西任何一个城市的街头，随处可见内马尔代言的广告。巴西媒体预言，接下来即将开启的欧洲之行，内马尔将开始更为疯狂的个人表演。
果不其然，回到巴萨的首次西班牙超级杯比赛，内马尔打入加盟巴萨的处子球，帮助球队在客场1比1战平马竞。也正是凭借他的客场进球，巴萨最终夺得西班牙超级杯冠军。之后的西甲第10轮迎来西班牙国家德比，内马尔再度贡献一传一射，帮助巴萨在主场2比1战胜皇马。而在欧冠小组赛第六轮，内马尔14分钟内疯狂上演帽子戏法，帮助巴萨在主场6比1大胜凯尔特人，他也成为足坛首位在欧冠和南美解放者杯上都上演过帽子戏法的球员。
整个13到14赛季，内马尔共为巴萨在各项正式比赛中出场41次，打入15球并送出15次助攻，个人在年度金球奖评选中位列第7名。当时内马尔拥有超强的人球结合能力，与生俱来的球感和柔韧性，极强的爆发力和启动速度，再加上天才的创造力，这些都使他成为球队不可或缺的一员。然而正当内马尔在巴萨前景一片乐观之时，队内的老大哥们都对内马尔夸张炫技的过人动作有所担心，也许这些过人技术在内马尔自己眼中是享受足球，但在对手眼里却是十足挑衅，毕竟花哨的过人方式会使对手在情绪上失控，最终做出暴力的犯规动作，随之而来的就是他本人即将面临的极高伤病风险。最终在队长普利尔以及数位老大哥的劝阻下，内马尔开始收敛自己那些夸张炫目的过人动作。
时间来到当赛季休赛期，2014年巴西世界杯如约而至。小组赛首战内马尔上演梅开二度，帮助球队3比1击败克罗地亚。在之后的小组赛末轮，内马尔上半场就完成梅开二度，帮助球队4比1大胜喀麦隆。在之后的8分之1决赛中，内马尔在点球大战中第5个出场并罚入点球，最终帮助巴西队以总比分4比3战胜智利，杀进世界杯八强。然而在之后的4分之1决赛，内马尔在前场腾空拿球时，被哥伦比亚球员苏尼加从后面猛烈撞腰部后倒地，这次的碰撞导致内马尔第三节椎骨破裂性损伤，只能被迫提前告别巴西世界杯。赛后医生告知内马尔，如果受伤位置再往旁边2厘米，内马尔便无法再走路。
该届世界杯，内马尔贡献4球1助攻，荣膺赛事铜靴奖。也是在这个夏天，巴萨再次迎来升级换代。刚刚拿下欧洲金靴奖的苏亚雷斯，以8100万欧元的天价加盟，三叉戟的合体，将迎来巴萨又一段辉煌的历史。
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